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中國環(huán)境學會報告顯示，現(xiàn)階段很多地區(qū)，農(nóng)業(yè)面源污染已經(jīng)超過了工業(yè)點源污染，成為了我國污染的最大污染源，而其中硝酸鹽是最主要的面源污染。進入地表水或地下水的硝酸鹽會導致水體富營養(yǎng)化或缺氧等問題，嚴重威脅水體生態(tài)平衡乃至人體健康。污水處理廠對硝酸根污染處理方法為基于微生物厭氧-缺氧-好氧法(AAO法)，這種方法存在泥齡矛盾、碳源競爭、溶解氧干擾等問題，在高碳排放的同時產(chǎn)生大量污泥，不符合目前我國“雙碳”的要求。
由此，中國科學院南京土壤所研究員王玉軍團隊開展了基于綠色能源的電化學硝酸根還原并回收活性氮的研究。受生物體內(nèi)串聯(lián)的酶促反應(yīng)啟發(fā)，團隊設(shè)計了一種基于層狀雙金屬氫氧化物(LDH)的雙(多)金屬位點催化劑，將電化學硝酸鹽還原(eNO3-RR)反應(yīng)涉及復(fù)雜的多電子耦合質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程有機串聯(lián)，極大提高了eNO3-RR產(chǎn)氨的產(chǎn)率和選擇性。
該電極材料制備簡便、成本低廉且可以批量合成，對于滿足工業(yè)需求具有重要的現(xiàn)實意義。催化劑中，Ni通過同晶置換Co位點形成了Fe2O3-Co/NiO的異質(zhì)界面，其中Ni可作為分解水產(chǎn)活性氫(*H)的位點，同時通過調(diào)節(jié)Co的電子密度促進Co位點上eNO2-RR反應(yīng)(NO2-+5H2O+6e-→NH3+7OH-)，實現(xiàn)了NO3--to-NO2-和NO2--to-NH3兩步之間的動力學匹配。
通過重水(D2O)動力學同位素效應(yīng)(KIE)、原位拉曼(in situ Raman)、原位同步輻射X射線吸收譜(operando XAFS)等實驗并結(jié)合理論計算模型證明了Fe、Co、Ni在反應(yīng)中的動態(tài)變化和協(xié)同作用機制。研究實現(xiàn)了在低電壓(-0.42V vs 標準氫電極)下50.4 mg·cm-2·h-1的產(chǎn)率，法拉第效率高達97.8%，進一步通過簡單的加熱鹽酸吸收的方法，即可獲得高純度的氯化銨晶體，實現(xiàn)了活性氮的回收。
該工作為面源污染的源頭控制和低能耗綠NH3生產(chǎn)提供了新的突破口。
該研究成果發(fā)表在德國應(yīng)用化學(Angew. Chem. Int. Ed.)上，2021級博士生楊強為論文第一作者，王玉軍研究員與崔培昕副研究員為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金等項目的資助。
電催化硝酸鹽還原的機制示意圖
原標題：南京土壤所在硝酸鹽電化學還原研究中取得進展
